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Neptunium im Opalinuston

Opalinuston als Wirtsgestein für Atommüll untersucht: Mainzer Kernchemiker erforschen die Ausbreitung von radioaktiven Elementen wie Neptunium und Plutonium in natürlichem Tongestein.




Abbildung: Zwei Diffusionszellen, in denen die Tonzylinder eingebaut sind, Fläschchen mit Porenwasser, in dem Neptunium bzw. Plutonium gelöst ist, sowie im Hintergrund eine peristaltische Pumpe. [Foto: Institut für Kernchemie, Universität Mainz]
Neptunium-Diffusionszellen

Mehr als vier Jahre lang haben Mainzer Wissenschaftler natürliches Tongestein im Labor untersucht, um festzustellen, wie sich die radioaktiven chemischen Elemente Plutonium und Neptunium in diesem Gestein verhalten.

Die Untersuchungen erfolgten im Rahmen eines vom Bundesministerium für Wirtschaft und Technologie (BMWi) geförderten, bundesweiten Projekts zur Endlagerung radioaktiver Abfälle.

Als Wirtsgestein für ein nukleares Endlager kommen grundsätzlich außer Salzstöcken und Granitformationen auch Tongesteine in Frage.

Wie die Analysen der Kernchemiker um Univ.-Prof. Dr. Tobias Reich bestätigen, besitzt natürlicher Ton günstige Eigenschaften, die einer Ausbreitung radioaktiver Stoffe entgegenwirken. "Der Ton scheint als Wirtsgestein geeignet zu sein, wobei noch Langzeitsicherheitsanalysen erforderlich sind", fasst Reich, Geschäftsführender Leiter des Instituts für Kernchemie an der Johannes Gutenberg-Universität (JGU), die Ergebnisse zusammen.

Die für die Untersuchungen der Mainzer Kernchemiker benutzten Zylinder aus Ton haben einen weiten Weg hinter sich: Vom Felslabor Mont Terri im Schweizer Juragebirge werden Bohrkerne mit Opalinuston entnommen - eine Gesteinsformation, die vor rund 180 Millionen Jahren abgelagert wurde. Opalinuston ist in der Schweiz als mögliches Wirtsgestein für ein Atommüllendlager in der Diskussion. Die Bohrkerne kommen zur Herstellung von kleinen, elf Millimeter dicken, runden Scheiben zunächst nach Karlsruhe an das Institut für Nukleare Entsorgung. Am Institut für Kernchemie in Mainz werden diese Tonscheiben dann in Diffusionszellen gepackt und mit Porenwasser in Kontakt gebracht, das radioaktives Neptunium oder Plutonium enthält. Andere Tonproben wiederum kommen in Reagenzgläser, werden aufgeschlämmt, geschüttelt, zentrifugiert und anschließend mit hoch empfindlichen Massenspektrometern untersucht, um die Sorptionseigenschaften von Ton zu studieren. Und sie werden zu den Teilchenbeschleunigern nach Grenoble, Karlsruhe oder ins schweizerische Villigen (PSI) gebracht, wo 0,0015 Millimeter feine Synchrotronstrahlen den mit Radioelementen versetzten Ton sezieren. "Dadurch bekommen wir extrem hochaufgelöste Infos über die Verteilung der Elemente und sehen, wo und wie sie gebunden sind", sagt Reich.

Die Schüttelversuche zeigen, dass im Falle von radioaktivem Plutonium der Oxidationsstufe vier eine fast 100-prozentige Adsorption an dem Opalinuston erfolgt, während kaum noch Plutonium in der Lösung verbleibt. Bei Neptunium der Oxidationsstufe fünf beträgt das Verhältnis 60 zu 40. Wird Neptunium aber beispielsweise durch Eisenmineralien im Ton zu Neptunium vier reduziert, erfolgt ebenfalls eine fast vollständige Bindung an Ton. Diffusionsversuche mit "radioaktivem" Wasser zeigen, dass Wasser innerhalb einer Woche durch den 1,1 Zentimeter dicken Tonzylinder diffundiert. Neptunium kommt dagegen kaum vorwärts und wird auch noch nach einem Monat fast am Anfang des Weges gefunden.

Millimeterfeine Aufschnitte der kleinen Tonscheiben zeigen auch das chemische Verhalten der radioaktiven Elemente bei ihrem Weg durch das Gestein: Sechswertiges Plutonium wird auf dem Weg durch den Tonzylinder reduziert und tritt als vierwertiges Plutonium in Erscheinung. "Das ist von Vorteil, weil vierwertiges Plutonium an der Stelle sitzen bleibt." Reich und seine Arbeitsgruppe haben auch erkannt, wer für die Bindung der radioaktiven Stoffe zuständig ist: nämlich überwiegend die Tonminerale und nur in geringem Umfang auch Eisenmineralien, die für die Reduktion verantwortlich zeichnen.

Opalinuston, wie er nicht nur in der Schweiz, sondern auch im Süden Deutschlands vorkommt, scheint also für weitere Untersuchungen über das Ausbreitungsverhalten von langlebigen Radionukliden - bei Neptunium beträgt die Halbwertszeit 2,14 Millionen Jahre - geeignet zu sein. Ähnliche Ergebnisse erbrachten frühere Untersuchungen der Mainzer Kernchemiker mit Kaolinit-Tonmineralen aus den USA. "Wir haben nun das Instrumentarium entwickelt und die wichtigsten Prozesse festgelegt", beschreibt Reich die abgeschlossenen Arbeiten am Opalinuston. Als nächstes wird seine Arbeitsgruppe in den kommenden drei Jahren die Eigenschaften von Ton mit höheren Salzgehalten erforschen.

Die Studien sind Teil von Untersuchungen zur Standortauswahl für ein nukleares Endlager, die das BMWi 1995 gestartet hat. Bei dem Verbundprojekt "Migration und Transport von Actiniden im natürlichen Tongestein unter Berücksichtigung von Huminstoffen und Tonorganika" sind insgesamt acht Forschungseinrichtungen damit befasst, die Eignung von Opalinuston als Wirtsgestein für die Endlagerung von hochradioaktiven Abfällen zu untersuchen. Das Institut für Kernchemie an der Johannes Gutenberg-Universität Mainz ging 1972 aus dem Institut für Anorganische Chemie und Kernchemie hervor und beschäftigt derzeit rund 100 Mitarbeiter. Es betreibt einen der drei Forschungsreaktoren in Deutschland.


Zusatzinformationen:

Tao Wu, Samer Amayri, Jakob Drebert, Luc R. Van Loon und Tobias Reich:
Neptunium(V) Sorption and Diffusion in Opalinus Clay.
In: Environmental Science and Technology; 2009, 43 (17), pp 6567 - ?6571, DOI 10.1021/es9008568

D. R. Fröhlich, S. Amayri, J. Drebert und T. Reich:
Sorption of neptunium(V) on Opalinus Clay under aerobic/anaerobic conditions.
In: Radiochimica Acta; Vol. 99, No. 2, pp. 71-77, Februar 2011, DOI 10.1524/ract.2011.1798

Quelle: Johannes Gutenberg-Universität, Mainz

 


Aktualisiert am 16.02.2011.



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